E m a n o m e t r i s c h e M e s s u n g e n v o n R a d o n u n d T l i o r o n in B o d e n l u f t TT. I S R A E L - S . B J O R N S S O N - S . S T I L L E R ( * ) R i c e v u t o il 12 Marzo 1962 I . E I N L E I T U N G . Die direkte messteehnisclie Trennung von Radon und Tlioron in L u f t ist bisher nur dann sieher moglich, wenn die zu untersuchende L u f t ausser den beiden radioaktiven Edelgasen weder Induktionen noch (geladene und ungeladene) Suspensionen entha.lt. Da dies nur selten — so z.B. bei Luftproben, die aus den Bodenkapillaren abgesaugt werden -— der Fall ist, ist die unmittelbare emanometrische Trennung von Radon und Thoron bisher nur bei Bodenluft in einfacher Weise moglich geworden. Bei der Methode von J . Satterly (x) wird die zu untersuchende L u f t - probe zu einem delìnierten Zeitpunkt moglichst rasch in ein lonisat.ions- gefàss eingesaugt. Wàhrend der ersten Minuten setzt sich dann der Ionisationsstrom zusammen aus dem durch Radon bedingten langsam ansteigenden Strom (Kurve 1 in Abb. 1 oben) und dem mit der Halb- wertszeit von 54,5 sec abklingenden Anteil, der durch Tlioron bedingt wird (Kurve 2 in Abb. 1 oben). J . C. Sanderson (2) saugt einen Bodenluftstrom bestimmter Gesch- windigkeit durch einen Kondensator. Der Strom steigt ebenso wie im normalem lonisationsgefàss in dem Masse an, wie sich die Induktionen R a A und RaC in ihm ablagern. Wird zu einem bestimmten Zeitpunkt der Luftstrom gestoppt, so klingt der im Apparat enthaltene Thoron- Antp.il mit 54,5 sec Halbwertszeit ab; der Strom sinkt also in der in Abb. 1 u n t e n skizzierten Weise und steigt bei erneutem Durchsaugen in gleicher Weise wieder an. (*) Rheinisch-Westfalische Technische Hochscliule - Aachen. 1 1 6 H . I S R A E L - S . B J Ò R N S S O N - S . S T I L L E l t In dei' L i t e r a t u r linden sieh ausser den Messungen von J . Satterly (*) und J . C. Sanderson (2) bisher n u r vereinzelt Angaben ùber den Thoron- Gehalt in Bodenluft. So beriehten H . Israel und F . Becker (3) ùber Messungen in Bad Nauheim, die nach den genannten Methoden von Satterly und Sanderson in Tiefen von 0,5 m, .1 m u n d 2 m ausgefùhrt wurden. H . Norinder, A. Metnieks und R . Siksna (4) (5) haben nach der Methode von Satterly in TJppsala Messungen in 90 cm Tiefe durchgefuhrt. R J t l , I I 1 0 2 4 6 8 Itìt in Min. 0 2 A 6 8 IO 1 2 Zeit in Min. A b b . 1. - S e l i e m a t i s c h e D a r s t e l l u n g d e r m e s s t e c h n i s c l i e n T r e n n u n g v o n R a d o n u n d T h o r o n n a c h J. Satterly ( o b e n ) u n d J. G. Sanderson ( u n t e n ) . I m l'olgenden soli ùber eine Verfeinerung und messtechnische E r - weiterung der Satterly-Methode und einige bisher d a m i t erzielt-e Ergeb- nisse berichtet werden. T I . M E S S M B T H O D E . Die Darstellung der Satterly-Methode in Abb. 1 oben ist idealisiert und entspricht nieht ganz der Wirklichkeit. Denn es ist dabei ange- nommen, dass das Ionisationsgefàss zum Z e i t p u n k t t = 0 so rascli mit der zu untersuchenden L u f t gefullt werden k a n n , dass in diesel- Zeit kcin Zerfall des Thorons stattfindet. Dies ist eine praktisch unerfùllbare Forderung. Bei der kurzen Lebensdauer des Thorons wird wahrend der E M A N O M E T R I S C H E M E S S U N G E N VON R A D O N U N D T H O R O N I N B O D E N L U F T 1 li) Fùllzeit immer ein gewisser Verlust eintreten, dem Rechnung getragen werden muss. Ferner muss beim Einsaugen der Luftprobe in das vorher teilweise evakuierte lonisationsgefàss die Abhàngigkeit der Ionenbildung vom Druck Beriicksichtigung tìnden. Beides zusammen bedingt einen Stromverlauf im lonisationsgefàss, der von dem Schemabild der Abb. t oben erheblich abweieht. zum Elektrom et e r ter - p A b b . 2. - M e s s a n o r d n u n g ( s c h e m a t i s c h ) Abb. 2 zeigt die Versuchsanordnung: Fiir die Messungen wurde ein E m a n o m e t e r nach H . Israel (6)(*) mit zwei Ionisationskammern von je etwa 20 1 I n h a l t verwandt. Die Aufnahme der Bodenluft erfolgte nach der soe. « Sondenmethode » (7) durch Ansaugen der L u f t durch ein bis in die gewiinschte Tiefe in den Boden eingeschlagenes diinnes Rolir. Zur Trocknung und Befreiung von Ionen, Staub und Induktionen wurde die L u f t durch ein CaCl2-Rohr und ein Watte-, Glas- oder Schwebstoff- Filter gel ci te t. Abb. 3 zeigt eine mit dieser Anordnung ani 9.5.1959 in Aachen gewonnene Messung. Dargestellt ist der zeitliche Verlauf des lonisations- stromes wahrend der ersten 15 Minuten vom Beginn des Lufteinstromens an. Der Druckausgleich des vorher auf 400 m m H g evakuierten Gefàsses erfolgte dabei mit etwa 20 sec Halbwertszeit. Das Gefass war also nach etwa 100 sec wieder zu 98,5% gefiillt. — Der Strom steigt (*) H e r s t e l l e r F i r m a S p i n d l e r & H o y e r , G ò t t i n g e n . 131 H . I S R A E L -S . B J Ò R N S S O N - S . S T I L L E l t wàhrend der ersten i y 2 Minuten rasch an. Dieses Ansteigen ist bedingt durch die Z u n a h m e des Radons und Thorons ini Gefass und durch die Zunahme des Ionisierungsvermògens der a-Strahlung bei der Druck- zunahme im Gefass. Zeit in Minuten A b b . 3. - Zeitlicher Verlauf iles I o n i s a t i o n s s t r o m e s w à h r e n d der ersten 20 M i n u t e n (Messung am 9 . 5 . 1 9 5 9 ) . E r s t nach beendetem Einstròmen zeigt dann der Stromverlauf das nach Abb. 1 oben zu erwartende Yerhalten. I I I . A N A L Y S E . Die analytische Zerlegung des gemessenen Stromverlaufes in den von Radon und den von Thoron herriilirenden Anteil erfolgt entweder in Nàlierung unter alleiniger Benutzung der nach der Gefàssfullung gewonnenen Messwerte, Anwendung der Satterly-Analyse gemàss Abb. 1 oben auf diese und Zuruekextrapolation auf den Zeitpunkt t = 0 (vergi. Abb. 4) oder exakter u n t e r genauer rechnerischer Behandlung des Ein- stromungsvorganges und der dabei dera Gefass zugefiihrten Thoron- Mengen. Der Naherungswert ist, wie m a n sich leicht iiberzeugt. grosser als der wahre W e r t und iibertrifft diesen umso melir, je langsamer das Einstròmen erfolgt. E M A N O M E T R I S C H E M E S S U N G E N VON R A D O N U N D T H O R O N IN B O D E N L U F T 1 l i ) Bei dei- Umrechnung der Stromwerte des Tlioron-Anteiles in Curie ist zunàehst zu beachten, dass das erste TJmwandlungsprodukt ThA selir kurzlebig ist (0,16 sec Halbwertszeit), wahrend der nàcliste a-Strahler (TliC) nur selir langsam iiber das langlebige TliB (10,6 li Halbwertszeit) entsteht. Man braucht deshalb zur Umrechnung nur die a-Ionisation von Tlioron und ThA zu berùcksichtigen. \ \ • \ • \ \ • \ \ • \ 0 2 i 6 Zeit m Minuten A b b . 4. - T h o r o n - S t r o m a n t e i l bei d e r in A b b . 3 d a r g e s t e l l t e n Messung. Der rasche Zerfall des ThA h a t weiter zur Polge, dass den im lo- nisationsgefàss entstehenden ThA-Atomen keine Zeit bleibt, sich ihrer positiven L a d u n g entsprechend (*) zur negativen Elektrode liin zu be- wegen. Sie zerfallen vielmehr praktisch an der gleichen Stelle, wie ihre Mutteratome. Wir kònnen also fui' jeden Thoron-Zerfall 2 a-Strahlen a n n e h m e n . Setzen wir nun fiir die a-Strahlung des Thorons den W e r t von 6,4 MeV und tur ThA den Wert von 6,9 MeV an (8) und berechnen daraus u n t e r der Aunahme, dass zur Bildung eines Ionenpaares 35 eY benò- tigt werden, ihre Ionisationswirkung zu 1,83-IO5 fiir Thoron bzw. 1,97-IO5 Ionenpaare je a-Strahl fiir ThA, so errechnet sich das Stro- màquivalent ST n fiir 1 Curie Thoron (Tn) zu ST n = 3,7 • IO 10 • (1,83 + 1,97) • IO6 • 1,8 • IO-10 = 6,75 • IO6 Aes (**) |1] =-• (2,25 • IO"3 A) (*) W i r n e h m e n diese f i i r d a s R a A b e k a n n t e E r f a h r u n g aneli fiir T h A a n . (**) E l e k t r o s t a t i s c l i e S t r o m e i n h e i t e n . 1 2 0 H . I S R A E L - S . B J Ò R N S S O N - S . S T I L L E l t s 1 tì W ss > t> O a co H cs <5 n £ 5 r! 2 S s 1 H ^ ea c i o 00 w . 2 « H H eh 2 a £ 6 o t> o •j O „ y & <1 w W o M E» B H 3 fi g fc W « C5 <3 H 2, 0 m EH P3 3 ,2 4 2, 68 2, 62 2, 81 il 00 IN 2, 0 m EH to o a co IO 2, 0 m 1 IN CO CO CO io D at u m 19 61 3. 6 5. 6 10 . 7 11 . 7 12 . 7 14 . 7 18 . 7 19 . 7 24 . 7 26 . 7 M it te l Tabelle 2 - G L E I C I I Z E I T I G E R A D O N - U N D T I I O R O N - B E S T I M M U N G E N I N B O D E N L U F T I N V E R S C H I E D E N E N T I E F E N I M G A R T E N D E S M E T E O R O L O G I S C I I E N O B S E R V A T O R I U M S A A C I I E N , P I P I N S T R A S S E 1 2 . ( 1 9 6 1 ) . W E R T E I N I O - 1 3 CuRiE/cm3 ( U N S I C H E R E W E R T E I N K L A M M E R N ) . 0,5 m 1,0 m 1,5 ni 2,3 m 4,0 ni D a t u i n Bri Tu Bn/Tn Bn Tn Bn/Tn Bn Tn Bn/Tn Bn Tn Bn/Tn Bn Tn Bn/Tn 1961 31. 7 0 , 9 2,2 0,41 1,1 (0,7) ----- 2 , " 2 , 3 1,18 6 , 2 4 , 2 1,47 8 , 8 4 , 4 2,00 1. 8 0,8 2,9 0,27 1,0 1,2 0,83 2,5 2 , 5 1,00 6,2 3,8 1,64 8 , 3 5,1 1 ,63 2. 8 1,0 2,3 0,44 — — — — — — — — — — 3. 8 1,0 2 , 5 0,40 1,1 1,2 0,84 — — 6,0 (6,1) — — — — 4. 8 0 , 8 2,4 0,33 1,0 1 ,2 0,83 2 , 5 2 2 1, 14 6 , 3 3,5 1,80 8,7 3 , 9 2,22 7. 8 0,7 2,1 0,33 1,0 1,2 0,83 2 , 5 2,4 1 ,04 5,9 3 , 8 1 ,55 8,1 4 , 7 1 ,73 8. 8 0,6 2 , 3 0,26 1,0 (0,9) — — — 5 , 9 3,9 1 ,51 8,9 3,7 2,31 Mittel (*) 0,8 2,4 0,35 1,0 1,2 0,83 2,6 2,4 1,09 6,1 3,9 1,60 1 8,6 4 , 4 1,98 (*) Oline die eingeklemmerten Werte. • a o g H H O d a! ffl H SS <1 O te! e o a; d a a H O 1 2 2 H. I S R A E L - S. B J Ò R N S S O N - S . S T I L L E l t I V . E R G F . B N I K S E . Nach den beschriebenen Messverfahren wurden in Aachen eine Reihe von Thoron-Bestimmungen in Bodenluft durchgefiihrt. Geinessen wurde in verschiedenen Bodentiefen in den Sandboden ini Garten des Hauses Chlodwigstrasse 8 (Dienstràume des Lehrgebietes Geophysik u n d Tabelle 3 - R A D O N - U N D T I I O R O N - W E R T E I N B O D E N L U F T IN V E R S C H I E D E - N E N T I E F E N IN B A D N A U H E I M ( 3 ) . W E R T E I N 1 0 - 1 3 ^ C U R I E / c m . 0,5 in 1,0 ni 2,0 m D a t u m D a t u m Bn Tn Bn/Tn Bn Tn Bn/Tn Rn Tn Bn/Tn 1934 16. 10 — — 4 , 7 6 , 6 — — — 18. 10 ì — 1,3(*) — — — — 4 , 5 — 19. 10 — 3,0(*) — — — — — 25. IO - . f c " ' . ' 10,6 — — — — 26. 10 — 4 , 8 — 30. 10 — 4 , 7 — — — - — Mittel 28(**) 3 , 0 9 , 3 57** 7 , 3 7,8 107** 4 , 7 22,8 (*) 0,4 m Tiefe. (**) M i t t e l w e r t e a u s einer gròsseren / a h i v o n die zu a n d e r e r Zeit a u s g e f i i h r t w u r d e n . E i n z e l m e s s u n g e n , Meteorologie der Technischen Hochschule) und in der Nàhe des Meteo- rologischen Observatoriums Aachen auf dem Wingertsberg im Stadt- park Aachen. Die Auswertung erfolgte in der Hegel nach dem Verfahren der genauen rechnerischen Beriicksichtigung der Einstromungsverhàlt- nisse. Weiter wurden die bei der Radon-Emanometrie iiblichen Korrek- turen fiir das verwandte E m a n o m e t e r (") aucli auf die Thoron-Messung m i t diesem iibertragen. Die Ergebnisse sind in den obigen Tabellen 1 und 2 zusammengestellt. Die 1. Kolonne e n t h a l t jeweils den Radon- Gehalt, die 2. den Thoron-Gehalt, die 3. das Verhàltnis Radon/Thoron E M A N O M E T R I S C H E M E S S U N G E N VON R A D O N U N D T H O R O N I N B O D E N L U F T 1 li) fiir die betreffende Tiefe. Ma n erkennt, dass si eli die einzelnen Gròssen an den beiden Messstellen verschieden verhalten. Der Radon-Gelialt steigt an beiden Orten rasch mit der Tiefe an. Der Thoron-Gelialt niinnit einmal (Tabelle 1) mit der Tiefe ab, ini anderen Fall (Tabelle 2) dagegen zu. Das Verhàltnis zwischen Radon und Thoron steigt in beiden Fallen mit dei- Tiefe an, wenn auch in versehiedenem Masse. Tn der weiteren Tabelle 3 sind zum Vergleich die in Rad Nauheim gewonnenen Werte (3) angegeben. Die Werte sind aus der seinerzeit v e r w a n d t e n Einheit in Curie umgereclinet. (*). Die Radon-und Thoron- Werte sind dabei niclit gleichzeitig bestimmt, die ersten sind Mittel- werte aus einer gròsseren Zahl von einzelnen Messungen an der gleiclien Messstelle. Das Material ist zwar noeli viel zu klein, uni eingehendere Schluss- folgerungen zuzulassen, immerhin aber kann man ihm einige llinweise entnehnien : 1. Nach theoretischer ttberlegung (») ist zu envarten, dass in einem homogenen Boden, der in den hier in Frage kommenden Tiefen von einigen Metern gleiche Zusammensetzung, gleiche Aktivitàt und gleiche Emanierungsfàhigkeit besitzt, der Radon- und Thoron-Gelialt der Bodenluft exponentiell mit der Tiefe zunimmt. Ihre Konzentra- tionen naliern sicli dabei mit einer Ilalbwertstiefe von 105,5 cm fiir Radon und 1,35 cm fiir Thoron ihrem konstanten Tiefenwert. Der Thoron-Gelialt solite also von etwa 10 cm Tiefe an nach unten konstant bleiben, das Verhàltnis R.adon/Thoron also von diesel- Tiefe an parallel zum Radon-Gehalt ansteigen. Die Tabellen zeigen in dem raschen Anstieg des Radon-Gehalt.es u n d der ini ganzen zu erkennenden Zunahme des Badon/Thoron-Verhàlt- nisses mit der Tiefe ein Verhalten, das qualitativ in der erwarteten Ricli- t u n g liegt. (*) Die seinerzeit als Tlioron-Einheit gewàhlte « 0 . R . - E i n h e i t » (die v e r a l l g e m e i n e r t e Definition des Curie existierte d a m a l s noch nicht) war deiìniert w o r d e n als die Tlioroninenge, die mit 1 g T h o r i u m im r a d i o a k t i v e n Grleichgewicht stelit. llir S t r o m à q u i v a l e n t ergab sich zu 59,5 x 10-2 Aes. Z u s a m m e n mit Gleicliung I folgt d a r a u s die U m r e c h n u n g 1 0 . R . - E i n h e i t e n t s p r i c h t 59,5 • 10-2 6,75 • 106 = 8 ' 8 ' 10 8 Curie L2] 1 2 4 H. I S R A E L - S . B J Ò R N S S O N - S. S T I L L E l t 2. "Nach dem mittleren W e r t des Uran- u n d Thorium-Gehaltes voi) Gesteinen und Bòden (10) von etwa 3 X IO-6 g U prò g Gestein u n d IO-5 g Th prò g Gestein folgt u n t e r der Annahme, dass der Radon- und Thoron-Gehalt dem nach diesen Zahlen zu erwartenden Gleichgewichtswert entspricht, fiir mehrere Meter Tiet'e einem E r w a r t u n g s w e r t fiir das Radon/Thoron- Verhaltnis von 0,93. Tatsàchlieh liegen aber die W e r t e an alien 3 Messorten durchweg hòher. Eine Erklàrung kònnte vielleicht darin liegen, dass an diesen 3 Messstellen das Verhàltnis von Uran/Thorium ein anderes ist, als es dem allgemeinen Erwartungswert entspricht. Auch kònnte mòglicher- weise das Emanierungsvermògen bei den beiden E m a n a t i o n e n R a d o n und Thoron ein verschiedenes sein. 3. Die Resultate von B a d N a u h e i m sind trotz ihres geringen Umfanges dadurch interessant, dass bei wesentlich erhohten Radon- Gehalt der Thoron-Gehalt nicht entsprechend vergròssert ist. Man k a n n aus dieser Tatsache den Hinweis entnehmen, dass offenbar der fiir die Bad Nauheimer Verhàltnisse anzunehmende Yorgang ( u ) der Radon- Anreichung in der Bodenluft, fiir die ein aus der e Quellenspalte >> (Taunusrand-Yerwerfung) nach oben dringender C0 2 Strom als Triiger verantwortlich gemacht wurde, sich im Thoron-Gehalt wegen des selir viel rascheren Zerfalls des Thoron nicht auswirken k a n n . Die Arbeiten werden fortgesetzt. Z USA MMUFFA SS UNO Mittels eines Fmanometers nacli H. Israel wurde im Sommer 1961 der Gehalt der Bodenluft an Rn und Tn an zwei Plàtzen in verschiedener Tiefe nach der Satterly-Methode bestimmt. Die Ergebnisse werden mit àhnlichen Messungen von H. Israel und F. Becker in Bad Nauheim ver- glichen. — Die rasche Zunahme des Rn-Gehaltes und des Verhàltnisses von Rn-Gehalt zu Tn-Gehalt mit der Tiefe entspricht der theoretischen Erwartung. Die Ergebnisse werden im, einzelnen dislcutiert. E M A N O M E T R I S C H E M E S S U N G E N V O N R A D O N U N D T H O R O N I N B O D E N L U F T 1 li) RIASSUNTO Durante l'estate 1961 sono state misurate, in due località e a varie profondità, le concentrazioni di Rn e Tn in terreno aereato. Le misure sono state eseguite con remanometro di Israel usando il metodo Satterly. I risultati sono paragonati a misure analoghe fatte da E. Israel e F. Becker a Bad Nauheim. Il rapido aumento di CRn e del rapporto CR„ICTN rispetto alla profondità in un terreno omogeneo, soddisfa qualitativamente all'aumento esponenziale ottenuto in teoria. Vengono discussi i risultati. SU M MARY The concentrations of Rn and Tn in soil-air were measured at two places and various depths during the summer 1961. The measurements were done with the emanometer of Israel using the Satterly-method. The results are compared with similar measurements mode by H. Israel and F. Becker in Bad Bauheim. The rapid increase of CRN and of the ratio Cr„ICT,> does qualitatively agree with the theoretical exponential increase with depili in a homogeneous soil. The results are discussed. L I T E R A T U R ( ' ) S A T T E R L Y J . , The quantities of radium and thorium emanations contained in the air of certain soils « Proc. Cambridge Phil. Soo. » 16, 514, 1910- 1912. ( 2 ) S A N D E R S O N J . C . , The probable influence of the soil on locai atmospheric radioactivity. « A m e r . J . Sci.» 32, 169-184.(1911). (Deutsche Uberset- z u n g s. « Pliys. Z.» 13, 142 ft'„ (1912). ( 3 ) I S R A E L I I . u n d B E C K E R F . , Die Bodenemanation in der Umgebung der Bad Naulieimer Quelleiispalte. «Gerì. Beitr. Geopliys. » 44, 40-55, (1935). ( 4 ) N O R I N D E R II., M E T N I E K S A. u n d S I K S N A R., Radon content of the air in the soil at Uppsala. « A r k i v fòr Geofysik », I , 571-579. (1952). ( 5 ) N O R I N D E R H . , S I K S N A R. u n d M E T N I E K S A., Badon and thoron content of the soil-air at Almunge. « Geol. F o r e n . Stockholm F o r h », 74. II 4, 450-454, (1952). 120 H . I S R A E L - S . B J O R N S S O N - S . S T I L L E R ( 6 ) I S R A E L H . , Zur Methodik kUmatologischer Emanationsmessungen I: Ùber ein neues Emanometer. « Balneologe », 1, 318-327. (1934). ( 7 ) I S R A E L H . , Radioaktive Messmethoden. I n : « T a s c h e n b u c h der a n g e w a n d - t e n G e o p h y s i k » ( H e r a u s g e g e b e n v o n R. Reicli u n d R . v. 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