S U L L A A P P L I C A Z I O N E D E L M E T O D O D E L L E E M U L S I O N I N U C L E A R I A L L O S T U D I O D E L L A R A D I O A T T I V I T À D E L L E L A V E V E S U V I A N E ( * ) M . FERRETTI-SFORZINI - C. F E S T A - F . IPPOLITO È s e m b r a t o i n t e r e s s a n t e a p p l i c a r e il m e t o d o delle e m u l s i o n i nu- c l e a r i a l l o studio della r a d i o a t t i v i t à delle lave del V e s u v i o . T r a le i n f o r m a z i o n i c h e s e m b r a v a n o r a g g i u n g i b i l i con questo metodo e r a n o l e s e g u e n t i : a) c o n f e r m a della v a r i a z i o n e del c o n t e n u t o in e l e m e n t i ra- d i o a t t i v i c o n la data di e r u z i o n e ; b i identificazione dei c e n t r i di emis- s i o n e delle sostanze a l f a - e m i t t e n t i ; c) d e t e r m i n a z i o n e della esistenza d e l l ' e q u i l i b r i o r a d i o a t t i v o n e l l a f a m i g l i a d e l l ' U r a n i o e, n e l caso in c u i t a l e e q u i l i b r i o non esista, d e t e r m i n a z i o n e del t e m p o di r o t t u r a d e l l ' e q u i l i b r i o stesso. L e r i c e r c h e sono stale eseguite con l a s t r e I l f o r d C2 da 50 [i. espo- ste a l l ' i r r a g g i a m e n t o di sezioni sottili di lava (spessore s u p e r i o r e a 50 [i. ) a p p a r t e n e n t i ad e r u z i o n i di d i f f e r e n t e età. È n o t o c h e una v a r i a z i o n e del c o n t e n u t o in e l e m e n t i r a d i o a t t i v i con la data di e r u z i o n e è stata r i s c o n t r a t a da vari a u t o r i ( r ) . T a l i mi- suro sono da m e t t e r e in r e l a z i o n e con q u e l l e eseguite da H o l m e s ( 2 ) e più r e c e n t e m e n t e da K e e v i l ( 3 Ì sui g r a n i t i . L ' i n t e r e s s e della r i c e r c a sta n e l c e r c a r e di s t a b i l i r e le cause c h e a b b i a n o p o t u t o dar luogo a f e n o m e n i q u a l i q u e l l i osservati, i q u a l i non t r o v a n o r i s c o n t r o n e l l e osservazioni a n c h e di r e c e n t e eseguite su p r o d o t t i lavici di a l t r i vulcani c o m e ad e s e m p i o d e l l ' E t n a ( 4 ) . D ' a l t r o c a n t o la n o t e v o l e difficoltà di p r o c u r a r s i d i r e t t e i n f o r m a z i o n i sui com- plessi f e n o m e n i della evoluzione e della d i f f e r e n z i a z i o n e del m a g m a somma-vesuviano, i l l u s t r a t i da R i t t m a n n ( 5 ) fino d a l 1933, spinge ad a p p r o f o n d i r e alcun poco queste r i c e r c h e il cui interesse m a g m a l o g i c o e g e o c h i m i c o è di p e r sé evidente. * * * I r i s u l t a t i delle nostre r i c e r c h e c o n f e r m a n o l ' a n d a m e n t o crescen- t e d e l l ' a t t i v i t à con la data di e r u z i o n e . L ' a t t i v i t à g l o b a l e m e d i a dei ( * ) C o m u n i c a z i o n e presentala alla « A s s o c i a t i o n I n t e r n a t i o n a l e de S é i s m o l o g i e et P h y s i q u e de F i n t é r i e u r de la T e r r e » nella X A s s e m b l e a G e n e r a l e d e l l ' U . G . G . I . - R o m a 195-1. r 5 I O HI. F E R R E T T I - S F O R Z I NI - C . F E S T A - F . I P P O L I T O t r e c a m p i o n i di lava appartenenti rispettivamente alle eruzioni del 79 d. C., 1760, e 1872 è risultata pari a : 8,5 X IO'1 tracce alfa per era2 e per sec. per la lava del 79 d. C. 31,5 X 10"' t r a c c e alfa per cm 2 e per sec. per la lava del 1760 38,7 X 10"' tracce alfa per cm 2 e per sec. per la lava del 1872. Nell'ipotesi che l'uranio contenuto nella lava sia in e q u i l i b r i o con tutti i suoi discendenti da questi valori si desume una c o n c e n t r a z i o n e di uranio pari a : 0,85 X IO'5 g di V per g di lava per la lava del 79 d. C. 3,02 X IO"5 g di U per g di lava per la lava del 1760 3,71 X IO"3 g di U per g di lava per la lava del 1872. « » # I risultati parziali relativi al punto b) sono già stati p u b b l i c a t i in una nota di B a c h e l e t , F e r r e t t i - S f o r z i n i e Ippolito (l !ì. È stala al- lora esaminata una lava proveniente dalla colata di Castel C i s t e r n a , a t t r i b u i t a , come è noto, alla eruzione « p l i n i a n a » del 79 d.C. Si t r a t t a di una t e f r i t e a leucite a struttura porfiriea, con massa f o n d a m e n t a l e olocristallina a grana fine. I fenoeristalli (delle dimensioni di qual- c h e m m ) sono costituiti essenzialmente da augite e da l e u c i t e ; quelli di augite, più abbondanti e un po' più sviluppati (fino a 2.5 mm), pre- sentano generalmente una forma prismatica e contengono quasi sem- pre numerosi i n c l u s i ; quelli di leucite per l o più abbastanza l i m p i d i contengono in genere pochissimi inclusi piuttosto piccoli. V a infine n o t a t a la presenza di qualche fenocristallo di olivina, c o m p l e t a m e n t e alterato, o quasi, in ematite e limonite. L a massa f o n d a m e n t a l e è co- stituita da plagioclasi (del tipo labrador-bitowniticoi, augite, leucite e m i n e r a l i opachi (magnetite); subordinatamente si notano m i c r o l i t i di sanidina, olivina, biotite, orneblenda e apatite. I n p a r t i c o l a r e nel- la sezione esaminata la biotite risulta piuttosto r a r a e per lo più pri- va di inclusi. L'esame della distribuzione delle tracce delle p a r t i c e l l e alfa in- dica anzitutto che in questa lava non esistono m i n e r a l i specifici di u r a n i o o di torio, come del resto era prevedibile in base a considera- zioni magmalogiche. Si è inoltre riscontrata l'esistenza di zone n e l l e quali si h a concentrazione di m a t e r i a l e non attivo e zone n e l l e quali il m a t e r i a l e attivo è invece p a r t i c o l a r m e n t e concentrato rispetto al S U L L A A P P L I C A Z I O N E DEL M E T O D O D E L L E E M U L S I O N I N U C L E A R I 5 4 1 resto della lastra. L e aree di densità minore corrispondono ai fenocri- stalli : ciò indica che nei fenocristalli intratellurici, formatisi nella massa magmatica prima della sua estrusione, non vi è stata una sen- sibile sostituzione isomorfica di elementi radioattivi con altri di pros- simo raggio ionico. Dobbiamo quindi ammettere cbe le sostituzioni isomorfiche di altri metalli da parte di elementi radioattivi avven- gano in presenza della fase gassosa del magma, all'atto della eruzione e della successiva rapida consolidazione della lava. Questo fatto si inquadra perfettamente col noto comportamento geochimico degli e l e m e n t i radioattivi che tendono a restare nella fase gassosa, ed a dare, nel caso di completa solidificazione, minerali specifici negli stadi da pneumatolitico a idrotermale. L e concentrazioni di particelle alfa superiori alla media sono pre- s u m i b i l m e n t e da attribuire alla presenza nei minerali essenziali (in fenocristalli o in microliti del feltro) di qualche incluso (zircone, ilme- nite, titanite) i quali, come è nolo, sono relativamente r i c c h i di ura- nio e torio in sostituzione isomorfogena. L e zone r i m a n e n t i , con la loro distribuzione di particelle alfa abbastanza omogenea, ci autoriz- zano a r i t e n e r e che gli elementi radioattivi abbiano sostituito iso- i n o r f i c a m e n t e altri ioni di prossimo raggio ionico più o meno in tutti i m i n e r a l i della massa f o n d a m e n t a l e ; p r o b a b i l m e n t e l'uranio avrà so- stituito il calcio. P e r quanto riguarda il punto c) si può osservare anzitutto che la evoluzione del magma somma-vesuviano ha p r o b a b i l m e n t e dato luo- go a fenomeni geochimici selettivi, per azione delle masse magmati- che sulle rocce di contatto. In conseguenza di tali fenomeni può essersi verificata una alterazione dell'equilibrio tra gli elementi delle fami- glie r a d i o a t t i v e ; alterazione che nel mutato chimismo del magma, passato da « ottavianitico » a « vesuvitico » (dal 79 al 18721 potrebbe trovare una ovvia spiegazione. D'altra parte nello studio di fenomeni di. siffatta natura occorre considerare che gli elementi delle tre fami- glie radioattive, clic via via si formano, h a n n o caratteristiche geochi- miche affatto diverse dall'elemento originario ( L - 3 8 , t/23'' o Th-i2) e possono quindi concentrarsi in particolari minerali eli contatto o p a r t e c i p a r e a processi differenziativi, essendo in tal modo sottratti al successivo sviluppo dei fenomeni della massa magmatica. P e r queste ragioni ci si è proposti di studiare se dalla misura degli spettri di energia delle particelle alfa si possono dedurre infor- 5 4 2 M . F E R R E T T 1 - S F 0 R Z I N I - C . F E S T A - F . I P P O L I T O inazioni sullo stato di evoluzione delle f a m i g l i e radioattive nei mate- r i a l i e r u t t a t i dal Vesuvio. I l p r o b l e m a riguarda u n i c a m e n t e gli ele- m e n t i della famiglia dell'uranio, perché si può r i t e n e r e senz'altro c h e il torio sia in e q u i l i b r i o con i suoi discendenti in t u t t i e tre i cam- pioni di lava esaminati. Supponiamo che altrettanto si possa dire della famiglia d e l l ' u r a n i o dallo ionio in poi. Si tratta allora di determi- nare la concentrazione dell'uranio e dello ionio n e l c a m p i o n e di l a v a : dai valori di queste concentrazioni si può d e t e r m i n a r e 1111 l i m i t e supe- riore del tempo al quale è avvenuta la rottura d e l l ' e q u i l i b r i o , ragio- nando c o m e segue. S u p p o n i a m o che la rottura d e l l ' e q u i l i b r i o sia avvenuta al tem- po — f ; il caso più p r o b a b i l e è che al tempo — t , in conseguenza di q u a l c h e processo geochimico, il m a t e r i a l e a b b i a perduto una c e r t a quantità di torio e quindi di ionio. Sia ri la lunghezza m i n i m a mi- surabile al microscopio ed r„ la proiezione orizzontale del massimo range residuo delle particelle alfa emesse da Ul e da Un: se con Z ( r ) si indica il numero di tracce per cm 2 e p e r sec. la cui proiezione orizzontale è maggiore o uguale ad r si h a : Z ( r l ) = ^ [ I / ] „ / I l + B l I ( r 1 ) + t ! , / o r j e / I o ( r 1 ) [1] 2 (r,)" = + / . [ , „ ] . / , „ ( ' • , ) dove ò è la p e r m e a b i l i t à alfa del m i n e r a l e , [f/]„ è la concentrazione attuale dell'uranio, [ I o ] ( . la concentrazione di ionio in e q u i l i b r i o con l'uranio. Jul-\-ullè la funzione di distribuzione delle proiezioni oriz- zontali dei ranges delle particelle alfa emesse da Ul e Un, JUl è la fun- zione di distribuzione delle proiezioni orizzontali dei ranges delle parti- celle alfa emesse dallo ionio in e q u i l i b r i o con i suoi discendenti, e jo è una funzione del tipo 1 — ) in cui ÀIo è la costante di decadimento dello ionio e T un parametro maggiore o uguale a zero (è c h i a r o c h e quest'ultimo caso si verifica quando lo ionio è stato c o m p l e t a m e n t e asportato al tempo — t ) . D a l l e [1| si può agevolmente ricavare /„ e quindi T -j- f. È evidente che analoghe considerazioni val- gono nel caso in cui la rottura d e l l ' e q u i l i b r i o si sia verificata a partire dal radio, anziché dallo ionio. Le funzioni Jn^ + Uj, sono già state calcolate da B u t t l a r e Houter- mans ( ' ; nella ipotesi che l'attività del minerale si ripartisca in modo omogeneo sulla superficie in esame, e che il m i n e r a l e sia costituito da cristalli o molto grandi o molto piccoli rispetto al range delle par- t i c e l l e alfa entro il minerale stesso. I campioni di lava sono stati per- S U L L A A P P L I C A Z I O N E D E L M E T O D O D E L L E E M U L S I O N I N U C L E A R I 543 ciò studiati mediante integratore presso l'Istituto di Geologia Appli- cata della Università di Napoli per stabilire le dimensioni medie dei cristalli in essi contenuti. Si è potuto stabilire che un buon 5 0 % di essi h a dimensioni paragonabili al rango, delle particelle alfa nella lava, il che p o r t e r e b b e ad escludere la possibilità di applicare il metodo di B u t t l a r e Houterinans. S i può però osservare che la condizione sopra detta non è essen- ziale per l'applicazione del metodo, purché sia soddisfatta la condi- zione c h e il valore medio dell'attività su tutta la superficie S esami- nata non dipenda sensibilmente dalla profondità z dello strato atti- vo. Si avranno tuttavia delle fluttuazioni attorno alla media do- vute alle dimensioni finite dei cristalli. Queste fluttuazioni possono tuttavia essere calcolate e si può tener conto dell'errore da esse cau- sato nel modo seguente: se diciamo p(n,z) l a p r o b a b i l i t à di trovare /: c e n t r i emittenti alla profondità z si può scrivere: [ 2 ] Ss 3 P con D2 = -—— e T = nS dove \ è uguale a una costante dell'ordine delle dimensioni lineari medie dei cristalli, y è la concentrazione, S la superficie media ed n il numero dei cristalli attivi su un piano nor- male a - . L'integrale di [ 2 ] è : i r — r„v — 4 U — ?„I/J2 [ 3 ] ed esprime la probabilità di trovare una attività totale Fzdz ad una profondità compresa fra z e z dz, nota la attività totale F„z 0 dz 0 ad una profondità compresa fra zt, e z0 + dza. Ora si ha, usando i soliti simboli e seguendo il metodo di B u t t l a r c H o u t e r m a n s : Z(r1) = A I dr f P(r,z)Y dz dove r i è la m i n i m a proiezione orizzontale misurata, A è una costante e P(r,z) la p r o b a b i l i t à che alla profondità z si a b b i a una proiezione orizzontale del rango residuo uguale ad r. T e n u t o conto della [ 3 ] si 5 4 4 AI. F E R R E T T I - S F 0 R Z I N 1 - C. F E S T A - F . I P P O L I T O può allora dimostrare elle l'errore quadratico medio relativo su Z i r i ) r i s u l t a : Z(rL) \Xn~~ dove z — è dell'ordine del range, e quindi dello stesso ordine delle dimensioni l i n e a r i medie, 10 dei cristalli. Essendo n, n u m e r o medio dei c r i s t a l l i attivi, molto grande, come risulta dall'esame mineralo- gico eseguito, l ' e r r o r e su Z ( r t | risulta m i n o r e dell'errore statistico dovu- to alle nostre condizioni sperimentali e quindi può essere trascurato. # * * L a studio del problema d e l l ' e q u i l i b r i o r i c h i e d e però la elimina- zione delle t r a c c e dovute al torio eventualmente presente nella lava. Ora il metodo delle emulsioni fotografiche risulta assai poco sensibile per la determinazione del rapporto dei contenuti in uranio e torio. I n f a t t i se si contano IO1 tracce per c a m p i o n e di lava esaminato e non si trovano tracce con proiezione orizzontale maggiore di 39 [i. si può tutt'al più concludere c h e il rapporto numero tracce T h / numero tracce U non è superiore a circa il 1 0 c / c . Essendo poi a p a r i t à di con- c e n t r a z i o n e l'attività del torio circa 1 3 di quella dell'uranio, se ne potrà dedurre che, in tal caso, il rapporto concentrazione T h concen- trazione L non supera verosimilmente il 30c/c, risultato assai modesto data la necessità di contare almeno 1 0 ' tracce. Ammesso però di conoscere il rapporto Th/U per altre vie e con precisione migliore, si potrebbe applicare vantaggiosamente il metodo delle emulsioni nucleari allo studio d e l l ' e q u i l i b r i o radioattivo perché, c o m e si è detto, lo studio di questo p r o b l e m a è ricondotto alla deter- minazione del rapporto Io/U e la situazione dal punto di vista stati- stico è in questo caso molto più favorevole. Occorre però t e n e r pre- sente che, se n e l l ' i n t e r n o della lava si verifica una diffusione non tra- scurabile del radon, l ' e q u i l i b r i o potrebbe essere rotto per questa ra- gione e sarebbe necessario tenerne conto. Determinazioni sperimentali per assodare l'entità di questa correzione sono tuttora in corso. V o g l i a m o vivamente ringraziare il P r o f . E . Medi, D i r e t t o r e del- l'Istituto Nazionale di Geofisica, per aver messo a nostra disposizione i mezzi necessari a questa ricerca. Istituto di Fisica dell'Università, Roma — Istituto Nazionale di Geo fisica, Roma — Istituto di Geologia Applicata dell'Università„ Na- poli •— Luglio 1954. S U L L A A P P L I C A Z I O N E D E L M E T O D O D E L L E E M U L S I O N I N U C L E A R I 5 4 5 RIASSUNTO Il metodo delle emulsioni nucleari è stato applicato allo studio delle lave vesuviane. In particolare, per quanto riguarda il problema dell'esistenza o meno dell'equilibrio fra gli elementi della famiglia dell'uranio presente nelle lave, un esame più approfondito della que- stione ha mostrato che, per ottenere informazioni sufficientemente at- tendibili sul rapporto torio /uranio, è necessario ridurre gli errori sta- tistici ad una misura molto più piccola di quella generalmente am- messa dagli AA. che hanno lavorato in questo campo e si è cos'i sta- bilito che non si potevano contare meno di diecimila tracce per cam- pione esaminato. Occorre però tener presente che, se nell'interno del- la lava avviene una diffusione non trascurabile del radon, l'equilibrio potrebbe rompersi per questa ragione. Determinazioni sperimentali per assodare l'entità di questa correzione sono tuttora in corso. SU M MARY The metliocl of the nuclear emulsion has been ajìplied to the study of the Vesuvian lavas. In particular ive hoped to get the follouing informations: al whetlier the variation of the radioactive content of sudi lavas witli the date of the eruption ivas confìrmed; bl whether it ivas possible to localize the alplia-emitters centers; ci whether il iras fiossi bl e to find a metliod for deciding the existence of the radioactive equilibrium between the elements of the U-family inside the lavas, and, if not, to determine a superior limit for the time of rupture. For the solution of tlie problem ci tre have seen that it is impor- tuni to have statistical errors smaller than those generally admitted by ollier Allthors, in order to get the vaine of the ratio Th/TJ irith a reasonable good approximation. Experimentals controls in order to decide whetlier a possible Rn-diffusion through surface layers of the lavas should he responsible for a rupture of the equilibrium are stili in jìrogress. B I B L I O G R A F I A ( 1 ) JOLY J . : « PILLI. M a g . » , 18, 5 7 7 1 1 9 0 9 ) . IMIÌÒ G. e CASERTANO L . , « A n n . Geof. » 6, 315 ( 1 9 5 3 ) . ( 2 ) GUTENBERG I ! . : Internai Constitution oj the Eartli, N. Y o r k ( 1 9 5 1 ) , p. 154. ( 3 ) U . G . G . I . , C o m i t é p o u r l e t u d e de la p h y s i q u e de l ' i n t é r i e u r de la t e r r e . 5 4 6 M . F E R R E T T I - S F O R Z I N I - C. F E S T A - F . I P P O L I T O Comptcs rendus des séances tenues à Bruxelles du 16 au 29 aoiit 1951: « A n n . G é o p h . », 8, 112 ( 1 9 5 2 ) . ( 4 ) B A R B E R A L . , C U R A T O L O M . , ADDAHIO I N D O V I N A M . M . , P A L U M B O D . e S A N T A N - CELO M., « A n n . G e o f . » , 6, 161 ( 1 9 5 3 ) . ( 5 ) RITTMANN A . , « Z e i t . f. V u l k . » , 15, 8 ( 1 9 3 3 ) . ( « ) B A C H E L E T F . , F E R R E T T I - S F O R Z I N I M . e I P P O L I T O F . , « N u o v o C i n i . » , 8 , 8 5 1 ( 1 9 5 1 ) . ( " ) v. BUTTLAR H . iind HOUTERMANS F . G., « G e o d i , et C o s m o c h . A r i a », 2, 43 ( 1 9 5 1 ) .